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ZSM_5沸石膜的气体分离特性
采用预吸附溶胶和重晶工艺,在多孔不锈钢管外表面制备了ZSM-5分子筛膜,SEM观察表明
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2011/11/7 |
模板剂在分子筛合成过程中的作用机理
启用分子模拟途径,通过Lennard-Jones势对模板剂分子与分子筛骨架间非成键作用的能学分析,论证n=5、6的双季铵盐[(CH3)3N(CH2)nN(CH3)3]Br2在ZSM-50分子筛骨架合成过程中所起的模板作用。
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2011/11/2 |
采用不同模板剂控制合成较大晶粒的ZSM_5分子筛
采用不同模板剂以及模板剂组合比较,研究了合成较大晶粒ZSM-5分子筛的过程.通过XRD表征产物的晶相结构,采用SEM观察了产物分子筛的晶粒大小.在分析不同模板剂的模板效应以及合成较大晶粒分子筛影响因素的基础上,提出了能够控制合成中等粒度ZSM-5分子筛的合成方法
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2011/11/2 |
气相转移法与水热合成法合成ZSM-5/SAPO-5核壳结构复合分子筛的比较
以磷酸、拟薄水铝石和硅溶胶为原料,三乙胺为模板剂,在不同晶化温度和晶化时间的实验条件下,分别采用水热合成法和气相转移法合成了一系列ZSM-5/SAPO-5核壳结构复合分子筛,并用X射线衍射、扫描电镜、X射线能量散射谱、红外光谱和N2吸附等手段对其进行了表征.
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2011/11/2 |
Pt/HZSM-5催化剂上木糖醇水相催化重整合成液体烷烃
在氢气氛围和Pt/HZSM-5催化作用下,研究了木糖醇水相重整合成液体烷烃的反应特性,并对反应温度、氢气压力、催化剂活性组分用量对该反应的影响进行了考察。结果表明:用H2PtCl6.H2O溶液浸渍HZSM-5(38)载体,并加入PH=2的草酸作为竞争吸附剂,还原温度为450℃时,可以催化木糖醇水相重整合成以C5为主的液体烷烃。木糖醇水相反应物在反应温度为240℃,反应氢气压力为4MPa,活性组分Pt含量为1%时,碳的转化率最高可达97.48%,其中C5烷烃的选择性为76.89%,异构烷烃约占20%。
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2011/9/4 |
ZSM-5分子筛催化剂上液化石油气低温芳构化制取高辛烷值汽油
考察了反应温度、空速、压力、临氢条件以及催化剂的水热处理条件对液化石油气在ZSM-5分子筛催化剂上低温芳构化制取高辛烷值汽油反应性能的影响. 结果表明,反应温度和空速对催化剂的催化性能有明显影响,提高反应温度有利于提高芳烃的选择性,同时芳烃中的苯、甲苯和C10+芳烃含量增加; 增大进料空速,催化剂的芳构化性能下降,芳烃中的重组分增加,二甲苯中对二甲苯含量增大. 催化剂的水热处理温度升高,其初始芳构化活性下降,而催化剂经过适当的水热处理和系统中氢气的存在均可提高催化剂催化芳构化反应的稳定性.
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2011/9/4 |
一种获得高活性和高稳定性甲烷无氧芳构化Mo/HZSM-5催化剂的前处理方法
利用氢气在较低温度(623 K)下对6%Mo/HZSM-5催化剂进行预处理,考察了经低温还原预处理的催化剂在甲烷无氧芳构化反应中的催化性能. 结果表明,经过预处理的催化剂比未经预处理的催化剂表现出更好的甲烷转化活性和稳定性. 1H MAS NMR和EPR表征结果表明,在623 K氢气气氛中对Mo/HZSM-5催化剂进行预处理不会造成Mo物种在分子筛外表面的进一步分散,也不会导致外表面的Mo物种向孔道内迁移. 但是,低温还原预处理可以有效地促进Mo物种由易还原的六方密堆积结构向难还原的面心立方结构转化,后者在反应中具有更好的活性和稳定性.
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2011/9/4 |
二甲醚水蒸气重整制氢的ZSM-5和Cu-Zn的复合催化体系
二甲醚水蒸气重整制氢反应是燃料电池理想的供氢方式之一.探讨了二甲醚水蒸气重整过程中的反应与反应、反应与传热的耦合协同效应.采用二甲醚水解催化剂ZSM-5(硅铝比为25)和甲醇水蒸气重整催化剂(Cu-Zn系列及商用Cu-Zn-Al催化剂)混合制得二甲醚水蒸气重整的复合催化剂.在固定床反应装置中评价了催化剂活性并对催化剂进行了透射电镜、X射线衍射及N2吸附表征.结果表明,复合催化剂的活性除了受催化剂组成和铜含量的影响外,还与Al和Zr的量有关.在Cu:Zn摩尔比为60:30时,Al和Zr的同时加入使催化剂中Cu晶粒分散最好,催化剂具有较高的低温活性,二甲醚在空速为4 922 ml/(g·h)和26
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2011/9/4 |
固体酸催化剂对二甲醚水蒸气重整制氢过程的影响
将 HZSM-5 (n(SiO2)/n(Al2O3) = 25, 38, 50 和 93.5), HM, Hβ, HY 和γ-Al2O3 等多种固体酸催化剂用于二甲醚(DME)水解, 并将其分别同自制的 CuO/ZnO/Al2O3 催化剂进行机械混合, 制备双功能催化剂并用于 DME 水蒸气重整制氢反应. 结合 NH3 程序升温脱附表征手段, 考察了固体酸催化剂酸性位的强度、酸量及种类对 DME 水解和重整反应的影响;结合热重-差热扫描量热分析表征手段, 研究了 HZSM-5(93.5)和γ-Al2O3 在 DME 水解过程中的稳定性. 在此基础上, 进一步研究了固体酸催化剂对 DME 重整制
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2011/9/4 |
改性纳米HZSM-5催化剂上噻吩转化反应的研究
采用脉冲微反色谱研究了噻吩在不同方法制备的四种纳米HZSM-5沸石催化剂上的催化转化,并利用色质联用技术对反应产物定性.结果表明,在370℃下,噻吩在各种催化剂上除了脱硫生成硫化氢以外,还生成少量2-甲基噻吩、3-甲基噻吩和苯并噻吩等新的硫化物.噻吩转化率和脱硫率受反应气氛和催化剂酸度影响很大.氢气气氛比氮气气氛有利于提高噻吩转化率和脱硫率.临氢作用的实质是气相中的分子氢被催化剂上的L酸活化向噻吩裂化脱硫反应供氢.通过改性适当降低催化剂上的B酸中心数量和强度,增加L酸的比例,有利于发挥临氢作用.
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2011/9/4 |
纳米Au/NaZSM-5催化剂的控制制备及催化性能
采用硝基甲烷还原-胶体负载法制备了粒径可控的系列高分散纳米Au/NaZSM-5催化剂.以多相CO催化氧化为模型反应,考察了Au微粒尺寸、 pH值、反应温度、反应时间、焙烧活化温度以及Au含量等条件对催化剂性能的影响,并利用透射电子显微镜(TEM)、 X射线粉末衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等技术对催化剂表面化学状态和体相结构进行了表征.实验结果表明,制备条件和反应条件对Au粒子尺寸及所得催化剂活性有较大影响,催化剂性能与Au微粒粒径之间存在明显的尺寸依赖关系.
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2011/9/4 |
轻汽油在HZSM-5分子筛上催化裂解制丙烯的研究
以催化裂化轻汽油(≤75 ℃)为原料,在小型固定床反应器上,考察了反应温度、反应空速、催化剂不同硅铝物质的量比及载体Al2O3含量对轻汽油的催化裂解性能及丙烯选择性的影响.实验结果表明,反应温度和空速对催化裂解的产物分布和丙烯收率有较大的影响,高硅铝比催化剂的丙烯选择性比低硅铝比催化剂好,适量Al2O3的添加有助于提高丙烯收率.选择合适的反应条件可以有效提高催化剂的裂化性能并能很好抑制氢转移反应的进行,从而提高丙烯的选择性.在550 ℃、0.2 MPa和空速4 h-1条件下,高硅铝比[n(SiO2)∶n(Al2O3)=200]催化剂的丙烯收率为37.56%,当添加30%的Al2O3时,丙烯收率
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2011/9/4 |
ZSM-5分子筛负载钯-壳聚糖配合物催化苯丙酮加氢的反应动力学
以ZSM-5分子筛作载体制备了以钯-壳聚糖(Pd-CS)配合物为活性组分的催化剂Pd-CS/ZSM-5,在常温且氢气压力恒定为大气压力时,以乙醇为溶剂将Pd-CS/ZSM-5用于催化苯丙酮加氢生成1-苯基-1-丙醇反应,用气相色谱仪跟踪反应进程.考察了催化剂用量、反应温度、苯丙酮浓度对转化率的影响规律.结果表明,Pd-CS/ZSM-5催化剂对苯丙酮加氢反应具有较高的催化活性,反应对苯丙酮为零级,并提出了可能的反应机理.
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2011/9/4 |
二甲醚蒸气重整催化制氢工艺
考察了HZSM-5型分子筛在不同温度下对二甲醚水解的活性与稳定性,分析了分子筛硅铝比的影响.还将HZSM-5-50(硅铝比为50)与自制Zu-Zn-Al(摩尔比为3:5:2)催化剂进行物理混合制成复合催化剂,研究了两者质量配比对复合催化剂上二甲醚蒸气重整制氢过程中转化率与氢选择性的影响,并考察了不同原料气体空速下复合催化剂的性能.结果表明,复合催化剂质量比Cu-Zn-Al:HZSM-5-50为1:1、温度为275℃,气体空速为18000 mL/(gcat·h)的反应条件下性能比较稳定,当空速接近4000 mL/(gcat·h)时,H2收率可获极值,达到54%左右.
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2011/9/4 |
Fe_2O_3/HZSM-5催化转化乙醇制备低碳烯烃
采用浸渍法制备了Fe_2O_3/HZSM-5分子筛催化剂,并用于乙醇脱水与低聚制备丙烯为主的低碳烯烃反应体系.在400~500℃范围内考察了HZSM-5的硅/铝比、氧化铁负载量、反应温度、催化剂氢气还原预处理对产物中烯烃收率的影响.结果表明,HZSM-5硅/铝比为140时,丙烯、丁烯收率最高;氧化铁负载能有效提高烯烃收率,当负载量为2.9%时丙烯收率最高,接近25%;反应初期升高温度可促进丙烯生成,但催化剂寿命缩短;氢气还原预处理能进一步促进乙烯、丙烯生成.
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2011/9/4 |
AgNaZSM-5分子筛催化剂的酸性质表征
采用离子交换法制备AgNaZSM-5分子筛催化剂,并利用吡啶吸附红外光谱(Py-IR)、氨程序升温脱附(NH3-TPD)实验和正己烷裂解反应研究AgNaZSM-5催化剂被氧化还原后的酸性质.结果表明:催化剂中的Ag+很容易被氢气或正己烷还原成Ag,分子筛的阳离子位变成了质子,从而起酸催化作用;在氧化性气氛中,Ag物种以Ag+形式位于阳离子位上.
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2011/9/4 |
乙烯在ZSM-5催化剂上低聚反应规律的研究
在固定床微反装置上,采用ZSM-5分子筛催化剂,考察了不同条件下乙烯的低聚反应.结果表明,适宜的条件可以抑制副反应,提高产物中丙烯与丁烯的选择性.随反应时间的延长,催化剂因积炭而失活,乙烯转化率由初始的96.2%降至6h后的41.1%,丙烯和丁烯选择性增加.提高乙烯空速可有效抑制氢转移反应从而提高烯烃选择性,根据不同转化率对应的产物分布,得到了ZSM-5催化剂上乙烯低聚的反应路径.乙烯转化率随反应温度的升高先增加后降低,500℃时达到最大值为88.0%,主要产物LPG组分中烷烃居多.提高反应压力有利于低聚反应进行,可以显著提高乙烯转化率,但不利于生成丙烯和丁烯.
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2011/9/4 |
ZSM-5分子筛上C4烯烃催化裂解制丙烯和乙烯
通过计算丁烯裂解反应的热力学数据可知,为提高丙烯和乙烯的收率,反应宜在高温低压下进行.由丁烯在ZSM-5分子筛上的实际产物分布可以看出,ZSM-5分子筛较强的酸性有利于氢转移反应及芳构化反应的进行,产物中生成较多的芳烃和低碳烷烃,对其进行改性,降低其酸性可以提高目的产物丙烯与乙烯的选择性和收率.选择合适的反应条件可以有效抑制氢转移等副反应的进行,从而提高丙烯和乙烯的选择性.实验结果为丁烯催化裂解制丙烯和乙烯反应催化剂的筛选及反应条件的优化提供了参考依据.
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2011/9/4 |
Pt/ZSM-5催化四氯化碳气相加氢脱氯的研究
采用浸渍法制备了低Pt含量的Pt/ZSM-5催化剂,并采用Fe,Co,Ni,Cu,Zn等过渡金属元素对Pt/ZSM-5催化剂进行掺杂,考察了催化剂在四氯化碳(CTC)气相加氢脱氯反应中的催化性能.实验结果表明,掺杂Co可提高Pt/ZSM-5催化剂的初始催化活性(CTC初始转化率可达88%),而掺杂其它过渡金属元素难以提高CTC的转化率,但可改善催化剂的稳定性.400℃下用氢气活化可使失活催化剂再生.根据掺杂元素对产物分布的影响,探讨了Pt/ZSM-5催化剂催化CTC气相加氢脱氯的机理.
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2011/9/4 |
Cu/ZSM-5催化剂的表征及其环己醇脱氢性能
以制备的ZSM-5分子筛为载体,采用浸渍法制备了一系列Cu负载量不同的Cn/ZSM-5催化剂.采用X射线衍射、氢气程序升温还原、吸附氨气程序升温脱附和BET等方法对Cu/ZSM-5催化剂进行了表征,用H2-N2O滴定法测定了Cu金属的比表面积和分散度.以环己醇气相脱氢制备环己酮为探针反应对Cu/ZSM-5催化剂的催化性能进行了评价.实验结果表明,Cu负载量影响Cu物种在载体表面的状态和分布,Cu是环己醇脱氢反应的活性中心,其比表面积、分散度与Cu/ZSM-5催化剂的活性相关,Cu/ZSM-5催化荆的B酸中心与环己醇脱氢反应的选择性相关.Cu质量分数5%的Cu/ZSM-5催化剂上Cu金属的比表面
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2011/9/4 |
超临界状态下正十二烷/异辛烷双元模型燃料的催化裂解反应
在超临界状态下,以HZSM-5分子筛为催化剂,在固定床反应器中进行了正十二烷与异辛烷质量比为1 ∶ 1的正十二烷/异辛烷双元模型燃料催化裂解反应的研究,考察了转化率、气体产物收率、主要气体产物选择性及积碳量与裂解温度和压力的关系.实验结果表明,在超临界状态下,双元模型燃料的转化率和气体产物收率随裂解温度的升高而增加,裂解温度为400~450 ℃时,气体产物的主要组分为丙烷、异丁烷和正丁烷,与纯正十二烷裂解的气体产物分布类似;裂解温度为450~500 ℃时,甲烷、乙烷和氢气的选择性明显提高,气体产物分布与纯异辛烷裂解的气体产物分布相近.在0.1~7.0 Mpa的范围内,随裂解压力的增大,在双元模
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2011/9/4 |
长链阳离子表面活性剂对ZSM-5结构及其甲醇制烯烃反应性能的影响
分别以硅酸钠和硫酸铝为硅源和铝源,乙二胺为模板剂,采用水热晶化法在外加长链阳离子表面活性剂(十六烷基三甲基溴化铵,CTAB)的环境中合成微孔ZSM-5分子筛;采用XRD、FT-IR、SEM、N2低温物理吸附等技术对合成的分子筛进行表征;采用甲醇制烯烃反应测试其催化性能.结果表明,合成的ZSM-5分子筛具有一种由小晶粒堆砌成六棱形ZSM-5大晶粒的独特形貌,堆砌后晶粒平均尺寸为1 μm,晶粒表面粗糙;合成的ZSM-5分子筛还具有比表面积大、B酸酸度高的特点;表面活性剂的加入能够提高ZSM-5分子筛的稳定性,有效抑制氢转移反应,并能显著提高乙烯和丙烯选择性,其中丙烯选择性增加21.39百分点,乙烯
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2011/9/4 |
正庚烷在HZSM-5催化剂上的催化裂解行为
以正庚烷为轻质直馏石脑油中烷烃的模型化合物,研究了它在HZSM-5催化荆上的裂解反应,并与1-庚烯裂解反应进行了对比,考察了水热处理和载体性质对裂解反应的影响.结果表明:正庚烷裂解产物中的氢气、甲烷和乙烷等小分子烷烃的含量远高于1-庚烯裂解的情况,推测主要由烷烃独特的单分子裂解路径造成,并且液化气(LPG)中丙烯、丁烯等低碳烯烃含量低:催化剂经水热处理后,酸量急剧减少,并且强B酸(Bronsted acid)的相对含量减少,导致催化剂的活性显著降低,氢转移反应减少,裂化气中烯烃度显著提高.同时,产物中C3/C4的摩尔比降低,推测裂解反应中单分子路径的几率减少.载体对于正庚烷的裂解反应行为也有较
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2011/9/4 |
用于高选择性芳烃脱烷基的催化剂及反应工艺的研究
针对目前乙苯脱烷基反应工艺选择性低的缺点,研究了碳八芳烃中乙苯脱烷基反应的机理,制备了高选择性的新型芳烃脱烷基择形催化剂,并考察优化了相应的反应工艺与条件参数.首先通过不同酸性、结构的分子筛MOR、USY、Beta、SAPO11、ZSM-5等用于乙苯脱烷基催化反应性能的比较.选择了硅铝比25~50的十元环孔道ZSM-5分子筛作为催化材料;通过采用表面硅沉积修饰的方法对ZSM-5分子筛进行了改性,有效调节了分子筛孔口的尺寸及分子筛的表面酸性,提高了分子筛的择形催化效率,改性后仅允许乙苯进入ZSM-5孔中进行脱烷基反应,抑制了乙苯烷基转移、二甲苯歧化等副反应发生,从而减少了C8芳烃的损失.并通过对
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2011/9/4 |
二甲醚水蒸气催化重整制氢的研究
二甲醚(DME)是具有中国能源资源特点的优良车用替代燃料,二甲醚与氢气混合燃烧,并结合大比例的EGR技术,可有效改善二甲醚发动机的性能,并同时大幅度降低发动机的废气排放。在国家自然科学基金(NSFC)的资助下(资助号50676056),本文研究了二甲醚水蒸气催化重整制氢反应,为车载二甲醚燃料重整制氢提供氢源。 首先,设计并搭建了燃料催化重整用试验台架,使用气相色谱仪进行结果测试,并利用标准气对测试系统进行了标定。结果表明,该测试系统对DME、H2、CO等具有良好的重复性与测试精度。 在试验台上进行了二甲醚水蒸气催化重整反应的试验研究。选取硅铝比为38%的HZSM-5分子筛作为二甲醚水解反应催化
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2011/9/4 |
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