我国科学家在燃烧化学领域方面的研究中取得重要进展

作者:化学科学部 杨俊林 高飞雪    发表时间:2005-6-13    摘自:情况交流
     
　　在国家自然科学基金等资助下，中国科学技术大学国家同步辐射实验室齐飞教授与美国、德国科学家合作，首次观察到系列碳氢化合物氧化过程的重要中间体—烯醇，这一研究成果以Science Express形式发表在5月12日出版的国际知名学术刊物Science杂志上。国外的一些学术媒体随后作了相关报道和评述。这一研究工作由美国、中国、德国5个研究小组共同参与。实验工作在中国科技大学国家同步辐射实验室的同步辐射装置和美国劳伦斯伯克利国家实验室的先进光源(the Advanced Light Source - ALS)上完成。

    Erlenmeyer在1880年曾预言烯醇应该是碳氢化合物氧化的中间物，但直到1976年才首次在气相化学反应中观察到最简单的烯醇—乙烯醇。齐飞等人的研究发现，不仅乙烯醇是一种普遍的燃烧中间物，而且首次在火焰中发现了分子量更大的烯醇：如丙烯醇和丁烯醇。燃烧化学的研究已经有150年历史，尽管全世界众多的科学家一直在此领域不懈努力，但直到同步辐射光电离质谱技术应用于火焰研究，才使碳氢化合物燃烧过程中的中间体—烯醇的发现成为现实。研究证明不完全氧化在碳氢化合物氧化机理的应用中占有很重要的地位，如燃料电池中发生的气相化学反应主要就是不完全氧化过程，而不完全氧化的产物正是大气污染物的主要来源之一。以前的研究都没有涉及到烯醇类物质，齐飞等人的实验结果表明已有的碳氢化合物氧化模型需要做修正并将为燃料电池及超临界水中不完全氧化过程的模拟及燃烧污染物的控制策略方面提供新的途径。

    齐飞等人的研究成果归功于他们建成的同步辐射光电离结合分子束质谱研究燃烧及火焰的装置。他们发展了一种新的离子囚禁技术，将信噪比提高了约105－6，大大提高了探测器的灵敏度和仪器的分辨率，彻底消除了电子信号的干扰，可以准确地探测到燃烧过程中的所有中间物和自由基。这是目前世界上灵敏度最高、波长范围覆盖最宽的研究燃烧及火焰装置。

    近两年的实验证明，同步辐射光电离技术和超声分子束取样相结合具有无可比拟的优越性，已准确获得了许多对了解燃烧动力学模型极为重要的实验信息。同步辐射光电离用于燃烧化学研究是一个突破性的进展，将会对燃烧化学的研究带来深远的影响。