H2对CO气相催化偶联制草酸二乙酯反应的失活机理

作者：李振花许根慧王保伟马新宾杜葩
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发布时间：2011/9/4

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【关键词】气相催化偶联反应草酸二乙酯酯反应失活机理COUPLING REACTIONVAPOR PHASE动力学方程空时收率活性中心反应过程转化率选择性吸附催化剂一氧化碳反应温度实验条件浓度加氢

【摘要】重点研究了氢气(H2)对一氧化碳(CO)催化偶联反应制草酸二乙酯的影响,分别考察了不同H2浓度、不同温度和不同空时条件下加入H2对CO偶联反应的影响,结果发现H2的加入使反应过程中CO转化率、草酸二乙酯选择性和空时收率明显下降,且在实验条件范围内,通入H2浓度越高、反应温度越高,催化剂活性下降越快.研究得出,H2气氛下CO偶联反应失活动力学方程为:-da/dt=kdc0.65H2.进一步分析失活动力学方程可知,加氢反应过程中,H2和CO吸附在同一个活性中心上,H2在活性中心上的吸附抑制了CO在催化剂上的吸附,从而使得CO催化偶联反应生成草酸二乙酯的速率下降,导致加氢后CO转化率、草酸二乙酯选

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